Die aus St Andrews stammende Sängerin wuchs bei Adoptiveltern auf und studierte an der Kent School in Connecticut sowie an der Royal Holloway Universität von London. Ihre Adoptiveltern besaßen weder einen Fernseher noch eine Stereoanlage. Als sie ihre leibliche Mutter kennenlernte, erfuhr sie von ihr, dass ihr Vater Musiker war – nachdem sie diesen Weg bereits selbst eingeschlagen hatte. Zu Beginn ihrer musikalischen Laufbahn spielte sie in einigen Independent-Bands und spezialisierte sich dabei auf das Songwriting. Sie schrieb auch Musik für Kinder-TV-Shows und trat auch in den Shows auf.
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Der Durchbruch gelang ihr mit einer Solo-Vorstellung des Songs Black Horse And The Cherry Tree bei der Musik-Show Later with Jools Holland, wobei sie nur 24 Stunden Zeit hatte, sich auf diesen Auftritt vorzubereiten, nachdem der geplante Auftritt des Rappers Nas nicht stattfinden konnte, weil sein Vater krank wurde.
Das Debütalbum Eye to the Telescope wurde kurze Zeit später erneut veröffentlicht und kletterte danach in den UK-Charts bis Platz 3 (nach der ersten Veröffentlichung nur bis Platz 73). Es wurde im Juli 2005 für den Mercury Music Prize 2005 nominiert.
In Deutschland wurde KT Tunstall 2005 u. a. durch ihr Konzert bei dem jährlich vom ARD-Radiosender SWR3 veranstalteten New Pop Festival bekannt. Ein Mitschnitt davon lief am 12. August 2006 in 3sat.
KT Tunstall ist mit ihrem Schlagzeuger Luke Bullen, der Mitglied in Joe Strummers Band The Mescaleros war und auch für John Squire spielte, liiert.
Bei den Brit Awards 2006 konnte sie sich den Titel des British Female Solo Artist sichern.
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